Природный ядерный реактор в Окло

Окло

Приро́дный я́дерный реа́ктор в О́кло — несколько рудных тел в урановом месторождении Окло в Габоне, в которых около 1,8 млрд лет назад^[1] (то есть, ещё в палеопротерозойскую эру) происходила самопроизвольная цепная реакция деления ядер урана. В настоящее время реакция прекратилась из-за истощения запасов изотопа ²³⁵U подходящей концентрации.

Это явление было обнаружено в 1972 году аналитиками завода по обогащению урана в Пьерлатте, Франция. Естественные условия, при которых возможна самоподдерживающаяся реакция деления ядер, были предсказаны Полом Кадзуо Куродой в 1956 году и оказались близки к реальности.

Рудные тела, в которых происходила цепная реакция, представляют собой залегающие в пористом песчанике линзовидные образования из уранинита (UO₂) диаметром порядка 10 м и толщиной от 20 до 90 см; содержание урана в них составляло от 20 до 80 % (по массе). Определены 16 одиночных реакторов в трёх различных частях месторождения: в Окло, в Окелобондо (Okelobondo, 1,6 км от Окло) и в Бангомбе (Bangombe, 20 км к югу от Окло). Все 16 рудных тел объединяют под общим названием «Природный ядерный реактор Окло».

Окло — единственный известный на Земле естественный ядерный реактор. Цепная реакция началась здесь около 2 млрд лет назад и продолжалась в течение нескольких сотен тысяч лет. Средняя тепловая мощность реактора составляла около 100 кВт^[2][3]. И хотя природные цепные реакции в настоящее время невозможны из-за низкого изотопного содержания урана-235 в природном уране вследствие естественного радиоактивного распада, естественные ядерные реакторы могли существовать более миллиарда лет назад, когда содержание урана-235 было выше (например, два миллиарда лет назад концентрация урана-235 составляла 3,7 %, 3 млрд лет — 8,4 %, а 4 млрд лет — 19,2 %)^[4].

"Феномен Окло" был обнаружен в 1972 году в лаборатории на заводе по обогащению урана в Пьерлатте, Франция. Обычные анализы образца природного урана выявили незначительный, но аномальный дефицит урана 235 (²³⁵U). Нормальная доля ²³⁵U составляет 0,7202 %, в то время как в данном образце было всего 0,7171 %. Поскольку количество делящихся изотопов точно каталогизировано, эта разница должна была быть объяснена, поэтому CEA начало расследование, в котором участвовали образцы со всех рудников, эксплуатируемых CEA во Франции, Габоне и Нигере, на всех этапах переработки руды и очистки урана.

Для анализа содержания урана и ²³⁵U производственный отдел CEA использует аналитическую лабораторию на заводе Pierrelatte и центральную лабораторию анализа и контроля CEA в центре CEA Cadarache, возглавляемую Мишель Нейи, где за масс-спектрометрические анализы отвечает Жан Франсуа Дозоль.^[5]

Анализы, проведенные в Пьерлатте и Кадараше, показали, что магниевые уранаты из Габона имели различный, но постоянный во времени дефицит ²³⁵U. 7 июля 1972 года исследователи из CEA Cadarache обнаружили аномалию в урановой руде из Окло в Габоне. Содержание ²³⁵U в ней было гораздо ниже, чем обычно наблюдается. Изотопные анализы позволили установить источник обеднения ²³⁵U: обедненный уран поступал из руды Окло, добываемой компанией COMUF. Затем в лабораториях Кадараш и Пьерлатт была проведена кампания систематических анализов (измерение содержания урана, измерение изотопного содержания). Аналитики Cadarache обнаружили недостаток ²³⁵U в магнезитовом уранате с завода Mounana (²³⁵U = 0,625%) и еще больший недостаток в магнезитовом уранате (Oklo M) (²³⁵U = 0,440%): в рудах Oklo 310 и 311 содержание урана составляет 12% и 46% соответственно, а содержание ²³⁵U - 0,592% и 0,625%.^[6]

В связи с этим Дж. Ф. Дозол выступил с инициативой проанализировать образцы ураната магния и руды из Окло на масс-спектрометре AEI MS 702 с искровым источником (SSMS).

Преимуществом SSMS является его способность производить значительные количества ионов всех элементов, присутствующих в электродах. Электроды, между которыми генерируется искра, должны быть проводящими (для этого образцы Окло были смешаны с высокочистым серебром). Все изотопы в образце, от лития до урана, наносятся на фотопластинку (см. фото пластинки ниже). Изучив пластину, Ж.Ф. Дозоль отметил, в частности, для руды Окло 311 с очень высоким содержанием урана :

   элементы, присутствующие в значительных количествах в районе масс 85-105 и 130-150, которые соответствуют двум скачкам в выходах деления ²³⁵U (массовое распределение продуктов деления следует кривой "верблюжий горб" с двумя максимумами);

   последние лантаниды (от гольмия до лютеция) не обнаруживаются (выше массы 166). В природе встречаются все 14 лантанидов; в ядерном топливе, подвергшемся реакциям деления, изотопы последних лантанидов не обнаруживаются.^[7]

Следующий шаг - изотопный анализ некоторых элементов на термоионизационном масс-спектрометре после химического разделения неодима и самария. Из первых анализов ураната Окло и руды Окло 311 ясно, что изотопный состав неодима и самария гораздо ближе к составу облученного топлива, чем к составу природного элемента. Обнаружение изотопов ¹⁴²Nd и ¹⁴⁴Sm, не образующихся при делении, указывает на то, что эти элементы присутствуют и в естественном состоянии, из которого можно вычесть их вклад.

Эти результаты были переданы Жану Клоду Нималю, нейтроноведу из CEA Saclay, который оценил поток нейтронов, полученный анализируемым образцом, на основе его дефицита ²³⁵U. Это позволило оценить захват нейтронов изотопами ¹⁴³Nd и ¹⁴⁵Nd, что привело к дополнительному образованию ¹⁴⁴Nd и ¹⁴⁶Nd соответственно. Этот избыток необходимо вычесть, чтобы получить выход деления урана 235. Видно (см. таблицу ниже), что существует согласие между выходами деления (M) и результатами, скорректированными (C) с учетом присутствия природного неодима и захвата нейтронов.^[8]

Изотопные содержания некоторых элементов из середины таблицы Менделеева в рудах Окло демонстрируют существование здесь в прошлом очага деления урана-235.

Неодим является одним из элементов, изотопный состав которого в Окло аномален по сравнению с другими территориями. Например, естественный неодим содержит 27 % изотопа ¹⁴²Nd, тогда как в Окло он составляет всего 6 %. В то же время руды Окло содержали больше изотопа ¹⁴³Nd. Если из измеренного в Окло изотопного содержания неодима вычесть фоновое (природное, существующее в интактных частях земной коры) содержание, полученный изотопный состав неодима характерен для продуктов деления ²³⁵U.

Похожие аномалии изотопного состава в Окло наблюдаются и для рутения. Изотоп ⁹⁹Ru обнаруживается в бо́льших количествах, чем в естественных условиях (27—30 % вместо 12,7 %). Аномалию можно объяснить распадом ⁹⁹Tc → ⁹⁹Ru, так как технеций-99 является относительно короткоживущим (T_1/2 = 212 тыс. лет) продуктом деления ²³⁵U. Изотоп ¹⁰⁰Ru обнаруживается в значительно меньших количествах, обусловленных лишь его природной распространённостью, так как он не возникает при делении урана-235. Его изобар ¹⁰⁰Mo, который является продуктом деления и распадается (посредством двойного бета-распада) в ¹⁰⁰Ru, имеет слишком длинное время жизни (~10¹⁹ лет), чтобы внести какой-либо измеримый вклад в содержание рутения-100 в минералах Окло.

Реактор возник в результате затопления пористых богатых ураном пород грунтовыми водами, которые выступили в качестве замедлителей нейтронов. Тепло, выделявшееся в результате реакции, вызывало кипение и испарение воды, что замедляло или останавливало цепную реакцию. После того, как порода охлаждалась и распадались короткоживущие продукты распада (нейтронные яды^[англ.]), вода конденсировалась, и реакция возобновлялась. Этот циклический процесс продолжался несколько сотен тысяч лет.

При делении урана среди продуктов деления образуются пять изотопов ксенона. Все пять изотопов в варьирующихся концентрациях были обнаружены в породах природного реактора. Изотопный состав выделенного из пород ксенона позволяет рассчитать, что типичный цикл работы реактора составлял примерно 3 часа: около 30 минут критичности и 2 часа 30 минут охлаждения^[9].

Ключевой фактор, сделавший возможной работу реактора, — это примерно 3,7 % изотопное содержание ²³⁵U в природном уране в те времена. Это изотопное содержание сравнимо с содержанием урана в низкообогащённом ядерном топливе, используемом в большинстве современных энергетических ядерных реакторов. (Оставшиеся 96 % составляет ²³⁸U, не подходящий для реакторов на тепловых нейтронах). Поскольку уран-235 имеет период полураспада лишь 0,7 млрд лет (значительно короче, чем уран-238), современная распространённость урана-235 составляет лишь 0,72 %, чего недостаточно для работы реактора с легководным замедлителем без предварительного изотопного обогащения. Таким образом, в настоящее время образование природного ядерного реактора на Земле невозможно.

Урановое месторождение Окло — единственное известное место, где существовал природный ядерный реактор. Другие богатые урановые рудные тела тоже имели достаточное количество урана для самоподдерживающейся цепной реакции деления в то время, но комбинация физических условий в Окло (в частности, наличие воды как замедлителя нейтронов, и пр.) была уникальной.

Ещё одним фактором, который, вероятно, способствовал началу реакции в Окло именно 2 млрд лет назад, а не ранее, был рост содержания кислорода в атмосфере Земли^[3]. Уран хорошо растворяется в воде лишь в присутствии кислорода, поэтому в земной коре перенос и концентрация урана подземными водами, формирующими богатые рудные тела, стали возможными только после достижения достаточного содержания свободного кислорода.

По оценке, в реакциях деления, проходивших в урановых минеральных образованиях размером от сантиметров до метров, выгорело около 5 тонн урана-235. Температуры в реакторе поднимались до нескольких сотен градусов Цельсия. Большинство нелетучих продуктов деления и актиноидов за прошедшие 2 млрд лет диффундировали лишь на сантиметры^[3]. Это позволяет исследовать перенос радиоактивных изотопов в земной коре, важный для прогноза их долгосрочного поведения в местах захоронения радиоактивных отходов^[10].

Вскоре после открытия природного реактора в Окло исследования изотопных соотношений в его породах были использованы^[11][12] для проверки, изменялись ли фундаментальные физические константы в течение последних 2 млрд лет. В частности, резонансный захват теплового нейтрона ядром ¹⁴⁹Sm с образованием ¹⁵⁰Sm перестаёт быть возможным уже при небольшом изменении постоянной тонкой структуры α, определяющей силу электромагнитных взаимодействий, и аналогичных констант для сильного и слабого взаимодействия. Измерение относительного содержания ¹⁴⁹Sm/¹⁵⁰Sm в минералах Окло позволило установить, что в пределах экспериментальной погрешности значение этих констант было тем же, что и в наше время, поскольку скорость захвата тепловых нейтронов самарием-149 не изменилась за истекшие 2 млрд лет^[13][14]. На 2015 год проведены ещё более чувствительные измерения, и считается установленным^[15], что во время работы реактора в Окло относительное отличие |Δα/α| постоянной тонкой структуры от современного значения не превосходило 1,1×10⁻⁸ с доверительной вероятностью 95 %. В предположении линейного изменения α со временем это означает ограничение на скорость годичной вариации постоянной тонкой структуры^[15]:

${\displaystyle \left({\frac {1}{\alpha }}\left|{\frac {d\alpha }{dt}}\right|\right)\leqslant 0{,}61\times 10^{-17}}$ год⁻¹.

• Шуколюков А. Ю. Уран. Природный ядерный реактор (рус.) // Химия и жизнь. — 1980. — № 6. — С. 20—24.
• Мешик А. Древний ядерный реактор (рус.) // В мире науки. — 2006. — № 2. — С. 40—45.
• Petrov Yu. V.; Nazarov A. I., Onegin M. S., Sakhnovsky E. G. Natural nuclear reactor at Oklo and variation of fundamental constants: Computation of neutronics of a fresh core (англ.) // Physical Review C. — 2006. — Vol. 74, no. 6. — P. 064610. — doi:10.1103/PHYSREVC.74.064610. — Bibcode: 2006PhRvC..74f4610P. — arXiv:hep-ph/0506186.

• The natural nuclear reactor at Oklo: A comparison with modern nuclear reactors, Radiation Information Network, April 2005
• Oklo Fossil Reactors
• A Natural Nuclear Reactor In Gabon (англ.)
• Astronomy Picture of the Day. Oklo: Ancient African Nuclear Reactors (англ.) (16 октября 2006). Дата обращения: 16 февраля 2014.